气候暖化和人类活动对地球表层大气环境质量变化影响显著，其中与人居环境密切相关的环境空气质量对人类生存环境改善和联合国可持续发展目标达成具有重要影响^［1］。IPCC第六次评估报告（AR6）表明，随着全球气候极端化过程的进一步加剧，由气候变化和人类活动所导致的大气污染和环境空气质量恶化的不确定性将进一步显现^［2］。2022年世界气象组织（WMO）最新发布的《空气质量和气候公报》揭示出，随着气候变化加剧，预计热浪的频率、强度和持续时间以及本世纪野火的相应增加可能会使空气质量进一步恶化并损害人类健康和生态系统^［3］。尽管当前受到全球新冠疫情影响，人类活动减弱，碳排放降低，一定程度上缓解了局部空气污染问题，但从长期来看，优化环境空气质量依然是中国在大气环境科技领域面临的主要挑战。

世界卫生组织（WHO）2021年报告显示，全球每年由于受到大气污染过早死亡约424万人^［4］。对24个国家和地区652个城市的环境健康资料Meta分析结果表明^［5］，PM_2.5浓度每增加10 µg·m^-3，全因死亡率、心血管死亡率、呼吸死亡率分别增加0.68%、0.55%、0.74%。中国目前执行的《环境空气质量标准》（GB3095—2012）除监测基本项目二氧化硫（SO₂）、二氧化氮（NO₂）、一氧化碳（CO）、臭氧（O₃）、可吸入颗粒物（PM₁₀）和细颗粒物（PM_2.5）等6项常规污染物之外，还包括总悬浮颗粒物（TSP）、氮氧化物（NO _X ）、铅（Pb）、苯并［a］芘（BaP）等，与美国空气质量指数（AQI）对比总体指标能更全面客观反映中国大气污染特征^［6］，其主要化学组分和暴露浓度水平不仅与脑卒中、心肌梗死等心脑血管疾病和哮喘、肺阻塞、肺癌等呼吸系统疾病具有一定相关性，而且对人群健康存在暴露风险^［7-8］，生态环境^［9］、文物古迹^［10］、大气能见度^［11-12］等均存在负面影响。

由于环境空气质量问题关系人民生活质量和健康福祉，一直受到政府和公众的广泛关注。中国自2013年大气污染防治行动计划实施以来，环境空气质量总体明显改善，6项基本污染物浓度均显著降低^［13］，已有研究关注点多集中在京津冀、长三角、珠三角等经济发达区域，研究指标大多为单一的空气污染物，其中以对PM_2.5的研究最多^［14-18］。陕西省关中区域属于大气污染重点防治区域汾渭平原的重要组成部分，相关报道较多^［19-23］，而对陕北和陕南区域环境空气质量的研究鲜有报道^［24］。

为有效保证环境空气质量数据的客观性，选取从环境空气质量监测事权上收后至今（2017—2021年）陕西省的环境空气质量6项空气污染物监测数据进行分析，客观评价不同区域的污染特征和空气质量的变化趋势，全面分析这一时期空气质量的变化情况，不仅有利于正确认识城市环境空气质量现状，也能为环境空气质量趋势预报和大气污染治理提供基础的科学数据。

陕西省位于中国西北部，31°42′—39°35′N、105°29′—111°15′E，南北跨度800 km，地理位置独特，地形复杂。陕西省从北到南可根据自然区域特征划分为陕北高原、关中平原、秦巴山区，有着高原、平原和盆地最常见的地理特征，具有很强的代表性（图1）。本文的研究区域主要为陕西省的10个省辖地级市，包括榆林、延安、西安、铜川、宝鸡、咸阳、渭南、汉中、安康、商洛。环境空气质量评价的数据来源于上述10个城市的57个国控环境空气质量自动监测站点2017—2021年对SO₂、NO₂、CO、O₃、PM₁₀、PM_2.5这6项空气污染物经审核后有效的连续监测数据，不扣除沙尘影响。按照《环境空气质量标准》（GB3095—2012）中二级标准和数据有效性规定，《环境空气质量评价技术规范》（HJ663—2013）以及《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》（HJ633—2012）等技术规范（表1）对监测数据进行统计，运用Pearson相关系数法、环境空气质量综合指数法、资料收集和实地调研等方式进行相关性和影响因素研究。为细致深入分析陕西区域的空气质量时空演变特征，使用2017—2021年陕西省122个县（区）的数据，借助ArcMap软件分析各污染因子的时空变化。其中季节划分为春季（3—5月）、夏季（6—8月）、秋季（9—11月）、冬季（12月—2月）。

2021年，陕西省关中区域5个地市的AQI相关系数均大于0.8，属于高度相关；陕北区域榆林市和延安市相关系数为0.892，属于高度相关；陕南区域的3市中，汉中市和安康市相关系数为0.964，相关性强，商洛市和上述2市相关系数相对较低，属于中度相关，这主要是商洛市的峡谷地形与特殊的地理位置造成的（表2）。根据环境空气质量现状评价结果和自然区域特征，为了便于研究，将陕西省划分为陕北、关中、陕南3个区域对空气质量演变特征及影响因素进行分析。

2021年陕西省主要城市PM₁₀年均值为44~100 µg·m^-3，PM_2.5年均值为25~49 µg·m^-3，SO₂年均值为5~14 µg·m^-3，NO₂年均值为17~40 µg·m^-3，CO第95百分位数年均值为1.0~1.5 mg·m^-3，O_3~8h第90百分位数年均值为110~161 µg·m^-3。

陕西区域各城市空气质量现状为SO₂、NO₂、CO年均值都达到了《环境空气质量标准》（GB3095—2012）二级标准，陕北和关中区域各城市主要超标因子为PM₁₀和PM_2.5，关中部分城市的O₃超标或接近限值，陕南3个城市各项污染物均达标（表3）。

从污染物浓度年际变化情况来看，陕西区域2017—2021年各城市SO₂、NO₂、CO、PM₁₀、PM_2.5在不同区域内呈现出稳步下降的变化特征，SO₂全省降幅最快，年均下降12.5%，CO年均下降9.9%，PM_2.5年均下降7.2%，NO₂年均下降6.8%，PM₁₀年均下降5.0%（表4）。2021年榆林市和延安市颗粒物上升主要受当年沙尘活动频繁的影响。O₃的年际变化特征和其他污染物有所不同，降幅不明显，在榆林市、延安市、铜川市等部分城市还出现了缓慢上升态势。

“优良天”是指按照表1中AQI分级，空气质量类别达到一级（优）和二级（良）的总天数。“重度及以上污染天”指空气质量类别为五级（重度污染）和六级（严重污染）的总天数。由图2可以看出，2017—2021年空气质量优良率陕北区域上升了1.1%，关中区域上升了23.7%，陕南区域上升了20.2%，陕西区域空气质量优良率整体逐年上升。关中和陕南区域优良天数逐年增加，重污染天数大幅减少，空气质量改善幅度关中>陕南>陕北。2021年受自然条件（沙尘）影响，陕北的重污染天数增加（表5）。

环境空气质量综合指数可以反映城市环境空气质量的整体水平和变化趋势，环境空气质量综合指数越低，代表空气质量越好。陕北、关中、陕南3个区域的空气质量综合指数呈现出较为一致的“波浪形”变化趋势（图3），8—10月环境空气质量最好，12月至次年1月空气质量最差。波峰和波谷的下降说明空气质量逐步改善，关中区域尤为明显。可以看到2021年3月大强度的沙尘传输使陕北的空气质量受到很大影响，关中也同步受到影响，而陕南受到的影响不大。空气质量的月变化特征主要和陕西区域地处中国的季风区，受到温带季风气候和亚热带季风气候控制相关^［25-27］。

重度以上级别的污染天气会对人体健康产生较大影响^［28-32］。从图4可以看出：陕西区域的重污染天气多集中在采暖季和春季（1月、2月、3月、11月、12月）。夏末初秋全省空气质量最佳，8月和9月在研究时段均未出现过重污染天气。

从区域上来看，重度及以上污染天的出现频次关中>陕南>陕北，不同区域发生重度污染时的首要污染物具有明显差异。陕北重度及以上污染天的首要污染物为PM₁₀（100%），关中为PM_2.5（82%）、PM₁₀（17%）、O₃（1%），陕南为PM_2.5（81%）、PM₁₀（19%）。

陕北区域发生重度污染时的首要污染物均为粗颗粒物，榆林的重污染频次明显大于延安。榆林和延安地处黄土高原，海拔800~1 300 m，扩散条件较好，细颗粒物不容易累积。由于榆林境内毛乌素沙地的影响和西北方向沙尘的过境传输^［33］，陕北区域重度及以上污染天的首要污染物均为PM₁₀。榆林发生重度及以上污染天多发生在蒙古冷高压控制时主导风向为西北风的月份，延安发生重度及以上污染天均在2月和3月。

关中区域中咸阳、渭南、西安发生重污染频次居全省前三，污染形势严峻。关中区域是陕西的政治、经济和文化中心，2020年关中区域生产总值占到陕西省的65.0%^［34］。关中区域平均海拔约500 m，南部为秦岭山脉，北部为黄土高原，地形东宽西窄，是一个三面环山喇叭口形的河谷盆地，在不利的天气形势下，城市生产生活排放的污染物在近地面无法扩散或沉降，易发生以PM_2.5为首要污染物的重度污染天气^［35-36］。关中区域以PM₁₀为首要污染物的重度及以上污染天一部分与沙尘传输有关，另一部分主要受到盆地地形叠加不利气象条件下本地源排放的累积影响。关中区域污染物排放量大，夏季臭氧前体物在强紫外线照射下生成臭氧^［37］，近些年臭氧的污染形势也在明显加剧，在2021年7月关中区域的渭南和咸阳出现了以臭氧为首要污染物的重度污染天。

陕南区域地处秦岭山脉以南，受到秦岭的阻隔，受到冬季风和沙尘传输的影响较小。陕南区域地形地貌以丘陵、盆地、峡谷为主，汉中市位于汉中盆地，安康市位于安康盆地，商洛市的地形为河谷盆地，峡谷众多。从地形上看陕南3市的相互联系远不及关中区域那样密切，属于相对独立的单元。陕南区域作为“南水北调”中线工程核心水源涵养地，工业企业少，以绿色产业和生态旅游为主。2020年陕南区域生产总值占到陕西省的13.2%^［34］。陕南区域的重污染天多发生在12月和1月，当地没有集中供暖，群众烧烟煤、烧柴取暖的情况相当普遍，冬季天气寒冷，大气混合层高度降低，汉中和安康都处于盆地中，颗粒物不易扩散，在不利气象条件下，易形成重污染天气。陕南区域重度及以上污染天数汉中>安康>商洛。

环境空气质量综合指数表现出显著的夏低冬高、春降秋升的U型变化规律（图5）。指数范围为陕北3.35~5.32，关中3.65~7.34，陕南2.68~5.16。夏秋季空气质量较好，冬春季空气质量较差，初步认为主要与冬春时段气候干燥、降水量小、采暖供热、不利气象条件多等原因有关^［35］。环境空气质量综合指数各季节关中>陕北>陕南，说明从整体上看，空气质量陕南最好，陕北次之，关中相对较差。

当环境空气质量指数（AQI）大于50时，环境空气质量分指数（IAQI）最大的污染物即为首要污染物。通过对首要污染物进行统计分析，可以了解不同区域的空气质量污染特征。

2017—2021年，春季（3月）陕西10个地级市影响空气质量的主要污染因子为PM₁₀；夏季（7月）影响空气质量的主要污染因子为O₃；秋季（10月）陕北北部主要污染因子为NO₂，陕北南部和关中主要污染因子为颗粒物（PM₁₀和PM_2.5），陕南区域空气质量以优为主；冬季（12月）陕北首要污染物NO₂出现的频次最高，关中和陕南影响空气质量的主要污染因子为PM_2.5（图6）。

陕北区域，春季首要污染物占比最大的为PM₁₀（41.2%）；夏季首要污染物占比最大的为O₃（91.7%）；秋季首要污染物占比最大的为PM₁₀（40.3%），其次为NO₂（28.1%）；冬季首要污染物占比最大的为NO₂（41.1%），其次为PM₁₀（29.7%）和PM_2.5（27.9%，图7）。陕北区域NO₂的占比在各个季节都要比关中和陕南的占比要高，这与陕北是能源化工基地，煤化工企业排放集中的特征相关，另外还由于陕北区域海拔高，相对气温低，风力扩散条件好，不利于污染物二次转化，包括在NO₂内的一次污染物无法完全转化为PM_2.5或O₃等二次污染物。

关中区域，春季首要污染物占比最大的为PM₁₀（50.6%）；夏季首要污染物占比最大的为O₃（90.7%）；秋季首要污染物以颗粒物为主，PM₁₀占比36.7%，PM_2.5占比35.1%；冬季首要污染物占比最大的为PM_2.5（72.7%，图7）。可以看出，影响关中环境空气质量的污染物主要为颗粒物（PM₁₀，PM_2.5）和O₃。据统计^［34］，关中区域2020年总人口为2 564万人，汽车保有量485万辆，生产总值16 901.88亿元，人口密集且工业企业众多，污染物排放量大。关中区域一般从4月就开始出现以O₃为首要污染物的污染天，5月开始O₃占比迅速增加，这主要由于区域排放产生污染物受到地形的约束不易扩散，季节变化带来的温度升高和太阳辐射增强使得本区域的污染物很容易积累和二次转化^［37-39］。

陕南区域，春季首要污染物占比最大的为PM₁₀（47.4%），夏季首要污染物占比最大的为O₃（90.0%），秋季首要污染物PM₁₀占比最大（46.7%），冬季首要污染物占比最大的为PM_2.5（82.1%，图7）。陕南区域工业企业很少，2020年整个区域总人口数为775万人^［34］，本地污染物排放量不大，雨量充沛，气候湿润，整体空气质量较好。陕南区域从每年10月到次年2月PM_2.5占比达到80%以上，推测是由于陕南3市的地形多为盆地和峡谷，由于没集中供暖，散烧燃煤取暖产生的颗粒物和一次污染物不易扩散，空气湿度大又没有降水的情况下有利于PM_2.5的生成。

2017—2021年，陕西区域空气质量从空间上总体表现出关中区域和陕北北部污染较重、陕北南部和陕南区域污染较轻、城市污染程度重于郊县的特征。2017—2021年空气质量总体逐年好转，SO₂、CO、PM_2.5污染程度呈现稳步减轻的变化特征，PM₁₀也在逐年降低，2021年由于受到自然原因（沙尘）影响在陕北和关中出现一定程度的反弹，NO₂和O₃污染程度改善不明显，污染区域有扩大之势（图8）。

SO₂与CO。一般认为，SO₂和CO主要的人为来源为化石燃料的燃烧。前已述及，SO₂和CO是陕西区域2017—2021年环境空气中降幅最大的2项污染物。从单因子污染指数的空间分布图上可以看出（图8），SO₂和CO的区域分布情况和变化情况比较吻合，2017—2019年陕北和关中区域以及部分陕南区县均污染较重，2019年之后出现显著下降，高值区域全面且迅速消失，说明在陕西省政府“铁腕治霾打赢蓝天保卫战”等政策的推动下污染治理能力明显提升，污染物总量减排成效显著。陕北的北部、西南部和关中的东北部区域等能源化工基地核心区SO₂仍然明显高于周边区域，还需进一步控制。

PM₁₀与PM_2.5。大气中的颗粒物污染是大气污染的重要问题，不同粒径颗粒物的污染分布既有联系也有区别。整体上看陕西区域颗粒物的污染分布特征为关中区域和陕北北部污染较重，陕南区域污染较轻，城市主城区污染程度重于郊县（图8）。可以看出，2017—2020年PM₁₀和PM_2.5高值区域一直在逐渐消失和缩小，说明政府管控措施有效。2021年因为受到高频次外来沙尘传输影响（表5），陕北和关中区域PM₁₀均有所反弹，陕南区域因为受到秦岭山脉的阻隔，受沙尘影响不大。PM₁₀和PM_2.5目前仍为关中和陕北区域的主要超标因子，防控的形势依然严峻，尤其应加强多种污染物的协同减排和秋冬季大气污染防治力度。

NO₂与O₃。臭氧是典型的二次污染物，目前的研究普遍认为，形成臭氧污染的前体物主要是氮氧化物和挥发性有机物，这些前体物在高温、强日照、干燥的条件下经光化学反应易生成臭氧^［40］。从空间分布上看，陕北北部、关中中部、陕南的市区O₃污染都相对较重，与NO₂的空间分布较为相似。2017—2021年NO₂的污染程度在全省都有明显的减轻趋势，O₃污染减轻趋势不明显，在关中中部和东北部污染较重（图8）。经调研，2020年关中区域臭氧污染程度大幅减轻主要原因为2020年夏季雨水较往年多，不利于臭氧生成所致。臭氧污染成因复杂，受到气象条件，区域传输和背景浓度等多种因素影响，应进一步加大其生成机理研究，采取有效的政策遏制臭氧污染加剧的态势。

2017—2021年陕西区域空气质量空间上总体表现出关中区域和陕北北部污染较重、陕北南部和陕南区域污染较轻、城市污染程度重于郊县的特征。总的来说，空气质量由好到差排序为陕南>陕北>关中。陕北区域中延安空气质量优于榆林，关中区域咸阳、西安、渭南污染问题比较突出，陕南区域空气质量安康最好，汉中和商洛次之。

2017—2021年陕西区域空气质量逐步改善，空气质量改善幅度关中>陕南>陕北。SO₂浓度全省降幅最快，年均下降12.5%，CO年均下降9.9%，PM_2.5年均下降7.2%，NO₂年均下降6.8%，PM₁₀年均下降5.0%。O₃污染形势严峻，应采取对策来有效遏制臭氧浓度上升的态势。

陕西区域空气质量具有明显的季节变化特征，表现出夏低冬高、春降秋升的变化规律，夏秋季空气质量较好，冬春季空气质量较差。春季主要污染因子为PM₁₀；夏季主要污染因子为O₃；秋季陕北北部主要污染因子为NO₂，陕北南部和关中主要污染因子为颗粒物（PM₁₀和PM_2.5）；冬季关中和陕南的主要污染因子为PM_2.5，陕北区域主要污染因子为NO₂。

陕西区域的重污染天气多集中在采暖季和春季（1月、2月、3月、11月、12月）。重度及以上污染天数关中>陕南>陕北，不同区域发生重度污染时的首要污染物具有明显差异。陕北区域重度及以上污染天的首要污染物为PM₁₀（100%），关中区域为PM_2.5（82%）、PM₁₀（17%）、O₃（1%），陕南区域为PM_2.5（81%）、PM₁₀（19%）。